Multi-band gap heterojunction solar cells fabricated from a blend of 1.2 eV and 1.4 eV PbS colloidal quantum dots (CQDs) show poor device performance due to non-radiative recombination. To overcome this, a CdS shell is epitaxially formed around the PbS core using cation exchange. From steady state and transient photoluminescence measurements, we understand the nature of charge transfer between these quantum dots. Photoluminescence decay lifetimes are much longer in the PbS/CdS core/shell blend compared to PbS only, explained by a reduction in non-radiative recombination resulting from CdS surface passivation. PbS/CdS heterojunction devices sustain a higher open-circuit voltage and lower reverse saturation current as compared to PbS-only devices, implying lower recombination rates. Further device performance enhancement is attained by modifying the composition profile of the CQD species in the absorbing layer resulting in a three dimensional quantum cascade structure.
References
1.
H.
Fu
and S.-W.
Tsang
, Nanoscale
4
, 2187
(2012
).2.
X.
Lan
, S.
Masala
, and E. H.
Sargent
, Nat. Mater.
13
, 233
(2014
).3.
I. J.
Kramer
and E. H.
Sargent
, Chem. Rev.
114
, 863
(2014
).4.
R. J.
Ellingson
, M. C.
Beard
, J. C.
Johnson
, P.
Yu
, O. I.
Micic
, A. J.
Nozik
, A.
Shabaev
, and A. L.
Efros
, Nano Lett.
5
, 865
(2005
).5.
W. R.
Algar
, H.
Kim
, I. L.
Medintz
, and N.
Hildebrandt
, Coord. Chem. Rev.
263–264
, 65
(2014
).6.
O. E.
Semonin
, J. M.
Luther
, and M. C.
Beard
, Mater. Today
15
, 508
(2012
).7.
J. J.
Choi
, W. N.
Wenger
, R. S.
Hoffman
, Y.-F.
Lim
, J.
Luria
, J.
Jasieniak
, J. A.
Marohn
, and T.
Hanrath
, Adv. Mater.
23
, 3144
(2011
).8.
X.
Wang
, G. I.
Koleilat
, J.
Tang
, H.
Liu
, I. J.
Kramer
, R.
Debnath
, L.
Brzozowski
, D. A. R.
Barkhouse
, L.
Levina
, S.
Hoogland
, and E. H.
Sargent
, Nat. Photonics
5
, 480
(2011
).9.
T. A.
Klar
, T.
Franzl
, A. L.
Rogach
, and J.
Feldmann
, Adv. Mater.
17
, 769
(2005
).10.
F.
Xu
, X.
Ma
, C. R.
Haughn
, J.
Benavides
, M. F.
Doty
, and S. G.
Cloutier
, ACS Nano
5
, 9950
(2011
).11.
I. J.
Kramer
, L.
Levina
, R.
Debnath
, D.
Zhitomirsky
, and E. H.
Sargent
, Nano Lett.
11
, 3701
(2011
).12.
K.
Cnops
, B. P.
Rand
, D.
Cheyns
, B.
Verreet
, M. A.
Empl
, and P.
Heremans
, Nat. Commun.
5
, 3406
(2014
).13.
A. J.
Heeger
, Adv. Mater.
26
, 10
(2014
).14.
A. K.
Rath
, M.
Bernechea
, L.
Martinez
, F. P. G.
de Arquer
, J.
Osmond
, and G.
Konstantatos
, Nat. Photonics
6
, 529
(2012
).15.
P.
Guyot-Sionnest
, J. Phys. Chem. Lett.
3
, 1169
(2012
).16.
K. W.
Kemp
, A. J.
Labelle
, S. M.
Thon
, A. H.
Ip
, I. J.
Kramer
, S.
Hoogland
, and E. H.
Sargent
, Adv. Energy Mater.
3
, 917
(2013
).17.
D.
Zhitomirsky
, I. J.
Kramer
, A. J.
Labelle
, A.
Fischer
, R.
Debnath
, J.
Pan
, O. M.
Bakr
, and E. H.
Sargent
, Nano Lett.
12
, 1007
(2012
).18.
M. J.
Speirs
, D. M.
Balazs
, H.-H.
Fang
, L.-H.
Lai
, L.
Protesescu
, M. V.
Kovalenko
, and M. A.
Loi
, J. Mater. Chem. A
3
, 1450
(2015
).19.
L.-H.
Lai
, L.
Protesescu
, M. V.
Kovalenko
, and M. A.
Loi
, Phys. Chem. Chem. Phys.
16
, 736
(2014
).20.
D. A.
Wheeler
, B. C.
Fitzmorris
, H.
Zhao
, D.
Ma
, and J.
Zhang
, Sci. China: Chem.
54
, 2009
(2011
).21.
B. A.
Gonfa
, H.
Zhao
, J.
Li
, J.
Qiu
, M.
Saidani
, S.
Zhang
, R.
Izquierdo
, N.
Wu
, M. A.
El Khakani
, and D.
Ma
, Sol. Energy Mater. Sol. Cells
124
, 67
(2014
).22.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4930144 for detailed nanocrystal synthesis and device fabrication, UV-vis-NIR and PL spectral response, and TEM images.
23.
D. C. J.
Neo
, C.
Cheng
, S. D.
Stranks
, S. M.
Fairclough
, J. S.
Kim
, A. I.
Kirkland
, J. M.
Smith
, H. J.
Snaith
, H. E.
Assender
, and A. A. R.
Watt
, Chem. Mater.
26
, 4004
(2014
).24.
J.
Tang
, K. W.
Kemp
, S.
Hoogland
, K. S.
Jeong
, H.
Liu
, L.
Levina
, M.
Furukawa
, X.
Wang
, R.
Debnath
, D.
Cha
, K. W.
Chou
, A.
Fischer
, A.
Amassian
, J. B.
Asbury
, and E. H.
Sargent
, Nat. Mater.
10
, 765
(2011
).25.
A. H.
Ip
, S. M.
Thon
, S.
Hoogland
, O.
Voznyy
, D.
Zhitomirsky
, R.
Debnath
, L.
Levina
, L. R.
Rollny
, G. H.
Carey
, A.
Fischer
, K. W.
Kemp
, I. J.
Kramer
, Z.
Ning
, A. J.
Labelle
, K. W.
Chou
, A.
Amassian
, and E. H.
Sargent
, Nat. Nanotechnol.
7
, 577
(2012
).26.
C.
Pacholski
, A.
Kornowski
, and H.
Weller
, Angew. Chem., Int. Ed Engl.
41
, 1188
(2002
).27.
H.
Zhao
, M.
Chaker
, N.
Wu
, and D.
Ma
, J. Mater. Chem.
21
, 8898
(2011
).28.
J. M.
Pietryga
, D. J.
Werder
, D. J.
Williams
, J. L.
Casson
, R. D.
Schaller
, V. I.
Klimov
, and J. A.
Hollingsworth
, J. Am. Chem. Soc.
130
, 4879
(2008
).29.
M.
Maiberg
and R.
Scheer
, J. Appl. Phys.
116
, 123711
(2014
).30.
A.
Kanevce
, D. H.
Levi
, and D.
Kuciauskas
, Prog. Photovoltaics Res. Appl.
22
, 1138
(2014
).31.
J.
Chantana
, D.
Hironiwa
, T.
Watanabe
, S.
Teraji
, K.
Kawamura
, and T.
Minemoto
, Sol. Energy Mater. Sol. Cells
130
, 567
(2014
).32.
C.
Wehrenfennig
, M.
Liu
, H. J.
Snaith
, M. B.
Johnston
, and L. M.
Herz
, APL Mater.
2
, 081513
(2014
).33.
S. D.
Stranks
, G. E.
Eperon
, G.
Grancini
, C.
Menelaou
, M. J. P.
Alcocer
, T.
Leijtens
, L. M.
Herz
, A.
Petrozza
, and H. J.
Snaith
, Science
342
, 341
(2013
).34.
D.
Zhitomirsky
, O.
Voznyy
, L.
Levina
, S.
Hoogland
, K. W.
Kemp
, A. H.
Ip
, S. M.
Thon
, and E. H.
Sargent
, Nat. Commun.
5
, 3803
(2014
).35.
N.
Zhao
, T. P.
Osedach
, L.-Y.
Chang
, S. M.
Geyer
, D.
Wanger
, M. T.
Binda
, A. C.
Arango
, M. G.
Bawendi
, and V.
Bulovic
, ACS Nano
4
, 3743
(2010
).36.
B.-R.
Hyun
, J. J.
Choi
, K. L.
Seyler
, T.
Hanrath
, and F. W.
Wise
, ACS Nano
7
, 10938
(2013
).© 2015 AIP Publishing LLC.
2015
AIP Publishing LLC
You do not currently have access to this content.
