By combining ozone and water, the effect of exposing epitaxial graphene on silicon carbide to an aggressive wet-chemical process has been evaluated after high temperature annealing in ultra high vacuum. The decomposition of ozone in water produces a number of oxidizing species, however, despite long exposure times to the aqueous-ozone environment, no graphene oxide was observed after the two-step process. The systems were comprehensively characterized before and after processing using Raman spectroscopy, core level photoemission spectroscopy, and angle resolved photoemission spectroscopy together with low energy electron diffraction, low energy electron microscopy, and atomic force microscopy. In spite of the chemical potential of the aqueous-ozone reaction environment, the graphene domains were largely unaffected raising the prospect of employing such simple chemical and annealing protocols to clean or prepare epitaxial graphene surfaces.

1.
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
D.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
S. V.
Dubonos
,
I. V.
Grigorieva
, and
A. A.
Firsov
,
Science
306
(
5696
),
666
(
2004
).
2.
C.
Virojanadara
,
M.
Syvajarvi
,
R.
Yakimova
,
L. I.
Johansson
,
A. A.
Zakharov
, and
T.
Balasubramanian
,
Phys. Rev. B
78
(
24
),
245403
(
2008
).
3.
K. V.
Emtsev
,
A.
Bostwick
,
K.
Horn
,
J.
Jobst
,
G. L.
Kellogg
,
L.
Ley
,
J. L.
McChesney
,
T.
Ohta
,
S. A.
Reshanov
,
J.
Roehrl
,
E.
Rotenberg
,
A. K.
Schmid
,
D.
Waldmann
,
H. B.
Weber
, and
T.
Seyller
,
Nature Mater.
8
(
3
),
203
(
2009
).
4.
M. Z.
Hossain
,
M. B. A.
Razak
,
S.
Yoshimoto
,
K.
Mukai
,
T.
Koitaya
,
J.
Yoshinobu
,
H.
Sone
,
S.
Hosaka
, and
M. C.
Hersam
,
J. Phys. Chem. C
118
(
2
),
1014
(
2014
).
5.
E.
Bekyarova
,
S.
Sarkar
,
S.
Niyogi
,
M. E.
Itkis
, and
R. C.
Haddon
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
45
(
15
),
154009
(
2012
).
6.
J.
Yuan
,
L.-P.
Ma
,
S.
Pei
,
J.
Du
,
Y.
Su
,
W.
Ren
, and
H.-M.
Cheng
,
ACS Nano
7
(
5
),
4233
(
2013
).
7.
D. C.
Elias
,
R. R.
Nair
,
T. M. G.
Mohiuddin
,
S. V.
Morozov
,
P.
Blake
,
M. P.
Halsall
,
A. C.
Ferrari
,
D. W.
Boukhvalov
,
M. I.
Katsnelson
,
A. K.
Geim
, and
K. S.
Novoselov
,
Science
323
(
5914
),
610
(
2009
).
8.
C.
Riedl
,
C.
Coletti
,
T.
Iwasaki
,
A. A.
Zakharov
, and
U.
Starke
,
Phys. Rev. Lett.
103
(
24
),
246804
(
2009
).
9.
S.
Watcharinyanon
,
C.
Virojanadara
,
J. R.
Osiecki
,
A. A.
Zakharov
,
R.
Yakimova
,
R. I. G.
Uhrberg
, and
L. I.
Johansson
,
Surf. Sci.
605
(
17–18
),
1662
(
2011
).
10.
C.
Virojanadara
,
A. A.
Zakharov
,
R.
Yakimova
, and
L. I.
Johansson
,
Surf. Sci.
604
(
2
),
L4
(
2010
).
11.
I.
Gierz
,
C.
Riedl
,
U.
Starke
,
C. R.
Ast
, and
K.
Kern
,
Nano Lett.
8
(
12
),
4603
(
2008
).
12.
J.
Choi
,
H.
Lee
,
K.-J.
Kim
,
B.
Kim
, and
S.
Kim
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
(
2
),
505
(
2009
).
13.
A.
Bostwick
,
T.
Ohta
,
J. L.
McChesney
,
K. V.
Emtsev
,
F.
Speck
,
T.
Seyller
,
K.
Horn
,
S. D.
Kevan
, and
E.
Rotenberg
,
New J. Phys.
12
,
125014
(
2010
).
14.
C.
Coletti
,
C.
Riedl
,
D. S.
Lee
,
B.
Krauss
,
L.
Patthey
,
K.
von Klitzing
,
J. H.
Smet
, and
U.
Starke
,
Phys. Rev. B
81
(
23
),
235401
(
2010
).
15.
A.
Tzalenchuk
,
S.
Lara-Avila
,
A.
Kalaboukhov
,
S.
Paolillo
,
M.
Syvaejaervi
,
R.
Yakimova
,
O.
Kazakova
,
T. J. B. M.
Janssen
,
V.
Fal'ko
, and
S.
Kubatkin
,
Nat. Nanotechnol.
5
(
3
),
186
(
2010
).
16.
Y. M.
Lin
,
C.
Dimitrakopoulos
,
K. A.
Jenkins
,
D. B.
Farmer
,
H. Y.
Chiu
,
A.
Grill
, and
P.
Avouris
,
Science
327
(
5966
),
662
(
2010
).
17.
F.
Alzina
,
H.
Tao
,
J.
Moser
,
Y.
Garcia
,
A.
Bachtold
, and
C. M.
Sotomayor-Torres
,
Phys. Rev. B
82
(
7
),
075422
(
2010
).
18.
B.
Lee
,
G.
Mordi
,
M. J.
Kim
,
Y. J.
Chabal
,
E. M.
Vogel
,
R. M.
Wallace
,
K. J.
Cho
,
L.
Colombo
, and
J.
Kim
,
Appl. Phys. Lett.
97
(
4
),
043107
(
2010
).
19.
S.
Jandhyala
,
G.
Mordi
,
B.
Lee
,
G.
Lee
,
C.
Floresca
,
P.-R.
Cha
,
J.
Ahn
,
R. M.
Wallace
,
Y. J.
Chabal
,
M. J.
Kim
,
L.
Colombo
,
K.
Cho
, and
J.
Kim
,
ACS Nano
6
(
3
),
2722
(
2012
).
20.
C. W.
Chen
,
F.
Ren
,
G.-C.
Chi
,
S.-C.
Hung
,
Y. P.
Huang
,
J.
Kim
,
I. I.
Kravchenko
, and
S. J.
Pearton
,
J. Vac. Sci. Technol. B
30
(
6
),
060604
(
2012
).
21.
W.
Li
,
Y.
Liang
,
D.
Yu
,
L.
Peng
,
K. P.
Pernstich
,
T.
Shen
,
A. R. Hight
Walker
,
G.
Cheng
,
C. A.
Hacker
,
C. A.
Richter
,
Q.
Li
,
D. J.
Gundlach
, and
X.
Liang
,
Appl. Phys. Lett.
102
(
18
),
183110
(
2013
).
22.
N.
Leconte
,
J.
Moser
,
P.
Ordejon
,
H.
Tao
,
A.
Lherbier
,
A.
Bachtold
,
F.
Alsina
,
C. M. Sotomayor
Torres
,
J.-C.
Charlier
, and
S.
Roche
,
ACS Nano
4
(
7
),
4033
(
2010
).
23.
P.
Solis-Fernandez
,
J. I.
Paredes
,
A.
Cosio
,
A.
Martinez-Alonso
, and
J. M. D.
Tascon
,
J. Colloid Interface Sci.
344
(
2
),
451
(
2010
).
24.
S.
Huh
,
J.
Park
,
Y. S.
Kim
,
K. S.
Kim
,
B. H.
Hong
, and
J.-M.
Nam
,
ACS Nano
5
(
12
),
9799
(
2011
).
25.
H.
Tao
,
J.
Moser
,
F.
Alzina
,
Q.
Wang
, and
C. M.
Sotomayor-Torres
,
J. Phys. Chem. C
115
(
37
),
18257
(
2011
).
26.
M. Z.
Hossain
,
J. E.
Johns
,
K. H.
Bevan
,
H. J.
Karmel
,
Y. T.
Liang
,
S.
Yoshimoto
,
K.
Mukai
,
T.
Koitaya
,
J.
Yoshinobu
,
M.
Kawai
,
A. M.
Lear
,
L. L.
Kesmodel
,
S. L.
Tait
, and
M. C.
Hersam
,
Nat. Chem.
4
(
4
),
305
(
2012
).
27.
M. J.
Webb
,
P.
Palmgren
,
P.
Pal
,
O.
Karis
, and
H.
Grennberg
,
Carbon
49
(
10
),
3242
(
2011
).
28.
J.
Staehelin
and
J.
Hoigne
,
Environ. Sci. Technol.
19
(
12
),
1206
(
1985
).
29.
K. V.
Emtsev
,
F.
Speck
,
T.
Seyller
,
L.
Ley
, and
J. D.
Riley
,
Phys. Rev. B
77
(
15
),
155303
(
2008
).
30.
C.
Riedl
,
U.
Starke
,
J.
Bernhardt
,
M.
Franke
, and
K.
Heinz
,
Phys. Rev. B
76
(
24
),
245406
(
2007
).
31.
C.
Riedl
,
Epitaxial Graphene on Silicon Carbide Surfaces: Growth, Characterization, Doping and Hydrogen Intercalation
(
University Erlangen-Nürnberg
,
2010
).
32.
S.
Goler
,
C.
Coletti
,
V.
Piazza
,
P.
Pingue
,
F.
Colangelo
,
V.
Pellegrini
,
K. V.
Emtsev
,
S.
Forti
,
U.
Starke
,
F.
Beltram
, and
S.
Heun
,
Carbon
51
,
249
(
2013
).
33.
F.
Varchon
,
R.
Feng
,
J.
Hass
,
X.
Li
,
B. Ngoc
Nguyen
,
C.
Naud
,
P.
Mallet
,
J. Y.
Veuillen
,
C.
Berger
,
E. H.
Conrad
, and
L.
Magaud
,
Phys. Rev. Lett.
99
(
12
),
126805
(
2007
).
34.
A.
Bostwick
,
T.
Ohta
,
T.
Seyller
,
K.
Horn
, and
E.
Rotenberg
,
Nat. Phys.
3
(
1
),
36
(
2007
).
35.
S.
Kopylov
,
A.
Tzalenchuk
,
S.
Kubatkin
, and
V. I.
Fal'ko
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
112109
(
2010
).
36.
C.
Berger
,
X.
Wu
,
P. N.
First
,
E. H.
Conrad
,
X.
Li
,
M.
Sprinkle
,
J.
Hass
,
F.
Varchon
,
L.
Magaud
,
M. L.
Sadowski
,
M.
Potemski
,
G.
Martinez
, and
W. A. de
Heer
,
Adv. Solid State Phys.
47
,
145
(
2008
).
37.
H.
Hibino
,
H.
Kageshima
,
F.
Maeda
,
M.
Nagase
,
Y.
Kobayashi
, and
H.
Yamaguchi
,
Phys. Rev. B
77
(
7
),
075413
(
2008
).
38.
C.
Mathieu
,
B.
Lalmi
,
T. O.
Mentes
,
E.
Pallecchi
,
A.
Locatelli
,
S.
Latil
,
R.
Belkhou
, and
A.
Ouerghi
,
Phys. Rev. B
86
(
3
),
035435
(
2012
).
39.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4893781 for LEED and additional AFM, PES, and ARPES data.
40.
L.
Liu
,
S.
Ryu
,
M. R.
Tomasik
,
E.
Stolyarova
,
N.
Jung
,
M. S.
Hybertsen
,
M. L.
Steigerwald
,
L. E.
Brus
, and
G. W.
Flynn
,
Nano Lett.
8
(
7
),
1965
(
2008
).
41.
F.
Fromm
, Jr.
,
M. H.
Oliveira
,
A.
Molina-Sánchez
,
M.
Hundhausen
,
J. M. J.
Lopes
,
H.
Riechert
,
L.
Wirtz
, and
T.
Seyller
,
New J. Phys.
15
(
4
),
043031
(
2013
).
42.
J.
Roehrl
,
M.
Hundhausen
,
K. V.
Emtsev
,
T.
Seyller
,
R.
Graupner
, and
L.
Ley
,
Appl. Phys. Lett.
92
(
20
),
201918
(
2008
).
43.
W.
Zhu
,
C.
Dimitrakopoulos
,
M.
Freitag
, and
P.
Avouris
,
IEEE Trans. Nanotechnol.
10
(
5
),
1196
(
2011
).
44.
X.
Dong
,
D.
Fu
,
W.
Fang
,
Y.
Shi
,
P.
Chen
, and
L.-J.
Li
,
Small
5
(
12
),
1422
(
2009
).
45.
J. A.
Robinson
,
C. P.
Puls
,
N. E.
Staley
,
J. P.
Stitt
,
M. A.
Fanton
,
K. V.
Emtsev
,
T.
Seyller
, and
Y.
Liu
,
Nano Lett.
9
(
3
),
964
(
2009
).
46.
Z.
Ni
,
Y.
Wang
,
T.
Yu
, and
Z.
Shen
,
Nano Res.
1
(
4
),
273
(
2008
).
47.
D. A.
Schmidt
,
T.
Ohta
, and
T. E.
Beechem
,
Phys. Rev. B
84
(
23
),
235422
(
2011
).
48.
K. V.
Emtsev
,
Electronic and Structural Characterizations of Unreconstructed SiC(0001) Surfaces and the Growth of Graphene Overlayers
(
University Erlangen-Nürnberg
,
2009
).
49.
S.
Oida
,
F. R.
McFeely
,
J. B.
Hannon
,
R. M.
Tromp
,
M.
Copel
,
Z.
Chen
,
Y.
Sun
,
D. B.
Farmer
, and
J.
Yurkas
,
Phys. Rev. B
82
(
4
),
041411
(
2010
).
50.
T.
Ohta
,
A.
Bostwick
,
T.
Seyller
,
K.
Horn
, and
E.
Rotenberg
,
Science
313
(
5789
),
951
(
2006
).
51.
S. Y.
Zhou
,
G. H.
Gweon
,
A. V.
Fedorov
,
P. N.
First
,
W. A. de
Heer
,
D. H.
Lee
,
F.
Guinea
,
A. H. Castro
Neto
, and
A.
Lanzara
,
Nature Mater.
6
(
10
),
770
(
2007
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.