We investigate ultrafast energy transfer between excitons and plasmons in ensembles of core-shell type nanoparticles consisting of metal core covered with a concentric thin J-aggregate (JA) shell. The high electric field localization by the Ag nanoprisms and the high oscillator strength of the JAs allow us to probe this interaction in the ultrastrong plasmon-exciton coupling regime. Linear and nonlinear optical properties of the coupled system have been measured using transient absorption spectroscopy revealing that the hybrid system shows half-plasmonic and half-excitonic properties. The tunability of the nanoprism plasmon resonance provides a flexible platform to study the dynamics of the hybrid state in a broad range of wavelengths.

1.
D. G.
Lidzey
,
D. D. C.
Bradley
,
M. S.
Skolnick
,
T.
Virgili
,
S.
Walker
, and
D. M.
Whittaker
,
Nature
395
,
53
(
1998
).
2.
J.
Bellessa
,
C.
Bonnand
,
J. C.
Plenet
, and
J.
Mugnier
,
Phys. Rev. Lett.
93
,
036404
(
2004
).
3.
D. E.
Gomez
,
K. C.
Vernon
,
P.
Mulvaney
, and
T. J.
Davis
,
Nano Lett.
10
,
274
(
2010
).
4.
G. P.
Wiederrecht
,
G. A.
Wurtz
, and
J.
Hranisavljevic
,
Nano Lett.
4
,
2121
(
2004
).
5.
C.
Bonnand
,
J.
Bellessa
, and
J. C.
Plenet
,
Phys. Rev. B
73
,
245330
(
2006
).
6.
K.
Aydin
,
V. E.
Ferry
,
R. M.
Briggs
, and
H. A.
Atwater
,
Nat. Commun.
2
,
517
(
2011
).
7.
G.
Scalari
,
C.
Maissen
,
D.
Turcinkova
,
D.
Hagenmuller
,
S. De
Liberato
,
C.
Ciuti
,
C.
Reichl
,
D.
Schuh
,
W.
Wegscheider
,
M.
Beck
, and
J.
Faist
,
Science
335
,
1323
(
2012
).
8.
J. A.
Hutchison
,
T.
Schwartz
,
C.
Genet
,
E.
Devaux
, and
T. W.
Ebbesen
,
Angew. Chem., Int. Ed.
51
,
1592
(
2012
).
9.
S.
Balci
,
Opt. Lett.
38
,
4498
(
2013
).
10.
A. E.
Schlather
,
N.
Large
,
A. S.
Urban
,
P.
Nordlander
, and
N. J.
Halas
,
Nano Lett.
13
,
3281
(
2013
).
11.
F.
Nagasawa
,
M.
Takase
, and
K.
Murakoshi
,
J. Phys. Chem. Lett.
5
,
14
(
2014
).
12.
J.
Hranisavljevic
,
N. M.
Dimitrijevic
,
G. A.
Wurtz
, and
G. P.
Wiederrecht
,
J. Am. Chem. Soc.
124
,
4536
(
2002
).
13.
M.
Sukharev
,
T.
Seideman
,
R. J.
Gordon
,
A.
Salomon
, and
Y.
Prior
,
ACS Nano
8
,
807
(
2014
).
14.
D. M.
Coles
,
P.
Michetti
,
C.
Clark
,
W. C.
Tsoi
,
A. M.
Adawi
,
J. S.
Kim
, and
D. G.
Lidzey
,
Adv. Funct. Mater.
21
,
3691
(
2011
).
15.
N. T.
Fofang
,
N. K.
Grady
,
Z.
Fan
,
A. O.
Govorov
, and
N.
Halas
,
Nano Lett.
11
,
1556
(
2011
).
16.
T.
Schwartz
,
J. A.
Hutchison
,
J.
Leonard
,
C.
Genet
,
S.
Haacke
, and
T. W.
Ebbesen
,
ChemPhysChem
14
,
125
(
2013
).
17.
D. E.
Gomez
,
S. S.
Lo
,
T. J.
Davis
, and
G. V.
Hartland
,
J. Phys. Chem. B
117
,
4340
(
2013
).
18.
P.
Vasa
,
W.
Wang
,
R.
Pomraenke
,
M.
Lammers
,
M.
Maiuri
,
C.
Manzoni
,
G.
Cerullo
, and
C.
Lienau
,
Nat. Photonics
7
,
128
(
2013
).
19.
L. J.
Sherry
,
R.
Jin
,
C. A.
Mirkin
,
G. C.
Schatz
, and
R.
Van Duyne
,
Nano Lett.
6
,
2060
(
2006
).
20.
J.
Goebl
,
Q.
Zhang
,
L.
He
, and
Y.
Yin
,
Angew. Chem., Int. Ed.
51
,
552
(
2012
).
21.
D.
Aherne
,
D. M.
Ledwith
,
M.
Gara
, and
J. M.
Kelly
,
Adv. Funct. Mater.
18
,
2005
(
2008
).
22.
D. M.
Ledwith
,
A. M.
Whelan
, and
J. M.
Kelly
,
J. Mater. Chem.
17
,
2459
(
2007
).
23.
N.
Kometani
,
M.
Tsubonishi
,
T.
Fujita
,
K.
Asami
, and
Y.
Yonezawa
,
Langmuir
17
,
578
(
2001
).
24.
D. D.
Lekeufack
,
A.
Brioude
,
A. W.
Coleman
,
P.
Miele
,
J.
Bellessa
,
L. De
Zeng
, and
P.
Stadelmann
,
Appl. Phys. Lett.
96
,
253107
(
2010
).
25.
A.
Yoshida
and
N.
Kometani
,
J. Phys. Chem. C
114
,
2867
(
2010
).
26.
G.
Zengin
,
G.
Johansson
,
P.
Johansson
,
T. J.
Antosiewicz
,
M.
Kall
, and
T.
Shegai
,
Sci. Rep.
3
,
3074
(
2013
).
27.
N. T.
Fofang
,
T. H.
Park
,
O.
Neumann
,
N. A.
Mirin
,
P.
Nordlander
, and
N. J.
Halas
,
Nano Lett.
8
,
3481
(
2008
).
28.
N.
Okada
,
Y.
Hamanaka
,
A.
Nakamura
,
I.
Pastoriza-Santos
, and
L. M.
Liz-Marzan
,
J. Phys. Chem. B
108
,
8751
(
2004
).
29.
G.
Yaglioglu
,
R.
Dorsinville
, and
S.
Ozcelik
,
J. Appl. Phys.
94
,
3143
(
2003
).
30.
G. P.
Wiederrecht
,
G. A.
Wurtz
, and
A.
Bouhelier
,
Chem. Phys. Lett.
461
,
171
(
2008
).
31.
M.
Ringler
,
A.
Schwemer
,
M.
Wunderlich
,
A.
Nichtl
,
K.
Kürzinger
,
T. A.
Klar
, and
J.
Feldmann
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
203002
(
2008
).
32.
S.
Wang
,
T.
Hutchison
,
C.
Genet
, and
T. W.
Ebbesen
,
J. Phys. Chem. Lett.
5
,
1433
(
2014
).
33.
W.
Wang
,
P.
Vasa
,
R.
Pomraenke
,
R.
Vogelgesang
,
A. D.
Sio
,
E.
Sommer
,
M.
Maiuri
,
C.
Manzoni
,
G.
Cerullo
, and
C.
Lienau
,
ACS Nano
8
,
1056
(
2014
).
You do not currently have access to this content.