We explain recent experimental findings on Tl-doped Bi2Se3 by determining the electronic and transport properties by first-principles calculations and semi-classical Boltzmann theory. Though Tl-doping introduces a momentum-dependent spin-orbit splitting, the effective mass of the carriers is essentially not modified, while the band gap is reduced. Tl is found to be exceptional in this respect as other dopants modify the dispersion, which compromises thermoelectricity. Moreover, we demonstrate that only after Tl-doping strain becomes an efficient tool for enhancing the thermoelectric performance. A high figure of merit of 0.86 is obtained for strong p-doping (7 × 1020 cm−3, maximal power factor) at 500 K under 2% tensile strain.

1.
L. E.
Bell
,
Science
321
,
1457
(
2008
).
2.
R.
Venkatasubramanian
,
E.
Siivola
,
T.
Colpitts
, and
B.
O'Quinn
,
Nature
413
,
597
(
2001
).
3.
T. C.
Harman
,
P. J.
Taylor
,
M. P.
Walsh
, and
B. E.
LaForge
,
Science
297
,
2229
(
2002
).
4.
A.
Soni
,
Y.
Shen
,
M.
Yin
,
Y.
Zhao
,
L.
Yu
,
X.
Hu
,
Z.
Dong
,
K. A.
Khor
,
M. S.
Dresselhaus
, and
Q.
Xiong
,
Nano Lett.
12
,
4305
(
2012
).
5.
A. H.
Reshak
,
S. A.
Khan
, and
S.
Auluck
,
J. Mater. Chem. C
2
,
2346
(
2014
).
6.
S.
Nakajima
,
J. Phys. Chem. Solids.
24
,
479
(
1963
).
7.
Y. S.
Hor
,
A.
Richardella
,
P.
Roushan
,
Y.
Xia
,
J. G.
Checkelsky
,
A.
Yazdani
,
M. Z.
Hasan
,
N. P.
Ong
, and
R. J.
Cava
,
Phys. Rev. B
79
,
195208
(
2009
).
8.
L.
Xue
,
P.
Zhou
,
C. X.
Zhang
,
C. Y.
He
,
G. L.
Hao
,
L. Z.
Sun
, and
J. X.
Zhong
,
AIP Adv.
3
,
052105
(
2013
).
9.
D.
Kong
,
K. J.
Koski
,
J. J.
Cha
,
S. S.
Hong
, and
Y.
Cui
,
Nano Lett.
13
,
632
(
2013
).
10.
C.
Martin
,
V.
Craciun
,
K. H.
Miller
,
B.
Uzakbaiuly
,
S.
Buvaev
,
H.
Berger
,
A. F.
Hebard
, and
D. B.
Tanner
,
Phys. Rev. B
87
,
201201(R)
(
2013
).
11.
J.
Horák
,
P.
Lošťák
, and
A.
Montaner
,
Phys. Status Solidi B
119
,
K17
(
1983
).
12.
P.
Lošťák
,
L.
Beneš
,
S.
Civiš
, and
H.
Süssmann
,
J. Mater. Sci.
25
,
277
(
1990
).
13.
X.
Luo
,
M. B.
Sullivan
, and
S. Y.
Quek
,
Phys. Rev. B
86
,
184111
(
2012
).
14.
Y.
Saeed
,
N.
Singh
, and
U.
Schwingenschlögl
,
Appl. Phys. Lett.
104
,
033105
(
2014
).
15.
P.
Janíček
,
Č.
Drašar
,
L.
Beneš
, and
P.
Lošťák
,
Cryst. Res. Technol.
44
,
505
(
2009
).
16.
H.
Chi
,
W.
Liu
,
K.
Sun
,
X.
Su
,
G.
Wang
,
P.
Lošťák
,
V.
Kucek
,
Č.
Drašar
, and
C.
Uher
,
Phys. Rev. B
88
,
045202
(
2013
).
17.
S.
Grimme
,
J. Comput. Chem.
27
,
1787
(
2006
).
18.
P.
Giannozzi
,
S.
Baroni
,
N.
Bonini
,
M.
Calandra
,
R.
Car
,
C.
Cavazzoni
,
D.
Ceresoli
,
G. L.
Chiarotti
,
M.
Cococcioni
,
I.
Dabo
,
A. Dal
Corso
,
S. de
Gironcoli
,
S.
Fabris
,
G.
Fratesi
,
R.
Gebauer
,
U.
Gerstmann
,
C.
Gougoussis
,
A.
Kokalj
,
M.
Lazzeri
,
L.
Martin-Samos
,
N.
Marzari
,
F.
Mauri
,
R.
Mazzarello
,
S.
Paolini
,
A.
Pasquarello
,
L.
Paulatto
,
C.
Sbraccia
,
S.
Scandolo
,
G.
Sclauzero
,
A. P.
Seitsonen
,
A.
Smogunov
,
P.
Umari
, and
R. M.
Wentzcovitch
,
J. Phys.: Condens. Matter
21
,
395502
(
2009
).
19.
G. K. H.
Madsen
and
D. J.
Singh
,
Comput. Phys. Commun.
175
,
67
(
2006
).
20.
G. K. H.
Madsen
,
K.
Schwarz
,
P.
Blaha
, and
D. J.
Singh
,
Phys. Rev. B
68
,
125212
(
2003
).
21.
L.
Zhang
,
M.-H.
Du
, and
D. J.
Singh
,
Phys. Rev. B
81
,
075117
(
2010
).
22.
K. P.
Ong
,
D. J.
Singh
, and
P.
Wu
,
Phys. Rev. B
83
,
115110
(
2011
).
23.
T. J.
Scheidemantel
,
C.
Ambrosch-Draxl
,
T.
Thonhauser
,
J. V.
Badding
, and
J. O.
Sofo
,
Phys. Rev. B
68
,
125210
(
2003
).
24.
T.
Thonhauser
,
T. J.
Scheidemantel
,
J. O.
Sofo
,
J. V.
Badding
, and
G. D.
Mahan
,
Phys. Rev. B
68
,
085201
(
2003
).
25.
B. Y.
Yavorsky
,
N. F.
Hinsche
,
I.
Mertig
, and
P.
Zahn
,
Phys. Rev. B
84
,
165208
(
2011
).
26.
J.
Black
,
E. M.
Conwell
,
L.
Seigle
, and
C. W.
Spencer
,
J. Phys. Chem. Solids
2
,
240
(
1957
).
27.
J. C.
Zheng
,
Front. Phys. China
3
,
269
(
2008
).
28.
A. F.
Ioffe
,
Semiconductor Thermoelements and Thermoelectric Cooling Information
(
London, UK
,
1957
).
29.
T.
Caillat
,
M.
Carle
,
P.
Pierrat
,
H.
Scherrer
, and
S.
Scherrer
,
J. Phys. Chem. Solids
53
,
1121
(
1992
).
30.
K.
Kadel
,
L.
Kumari
,
W.-Z.
Li
,
J. Y.
Huang
, and
P. P.
Provencio
,
Nanoscale Res. Lett.
6
,
57
(
2011
).
You do not currently have access to this content.