Distinct MnO6 octahedral distortions near and away from the La0.67Sr0.33MnO3/SrTiO3(001) (LSMO/STO) interface are quantified using synchrotron x-ray diffraction and dynamical x-ray diffraction simulations. Three structural regions of stress accommodation throughout the film thickness were resolved: near the LSMO/STO interface, intermediate region farther from the interface, and the main layer away from the interface. The results show that within the first two unit cells stress is accommodated by the suppression of octahedral rotations in the film, leading to the expansion of the c-axis lattice parameter. Farther from the interface film structure acquires octahedral tilts similar to thicker perovskite films under tensile stress, leading to a reduced c-axis parameter. We demonstrate that these regions are related to two different strain coupling mechanisms: symmetry mismatch at the interface and lattice mismatch in the rest of the film. The findings suggest new routes for strain engineering in correlated perovskite heterostructures.

1.
H. Y.
Hwang
,
T. T. M.
Palstra
,
S. W.
Cheong
, and
B.
Batlogg
,
Phys. Rev. B
52
(
21
),
15046
15049
(
1995
).
2.
O.
Dieguez
,
K. M.
Rabe
, and
D.
Vanderbilt
,
Phys. Rev. B
72
(
14
),
144101
(
2005
).
3.
C. J.
Fennie
and
K. M.
Rabe
,
Phys. Rev. Lett.
97
(
26
),
267602
(
2006
).
4.
J. H.
Lee
,
L.
Fang
,
E.
Vlahos
,
X. L.
Ke
,
Y. W.
Jung
,
L. F.
Kourkoutis
,
J. W.
Kim
,
P. J.
Ryan
,
T.
Heeg
,
M.
Roeckerath
,
V.
Goian
,
M.
Bernhagen
,
R.
Uecker
,
P. C.
Hammel
,
K. M.
Rabe
,
S.
Kamba
,
J.
Schubert
,
J. W.
Freeland
,
D. A.
Muller
,
C. J.
Fennie
,
P.
Schiffer
,
V.
Gopalan
,
E.
Johnston-Halperin
, and
D. G.
Schlom
,
Nature
466
(
7309
),
U954
U972
(
2010
).
5.
A. J.
Millis
,
T.
Darling
, and
A.
Migliori
,
J. Appl. Phys.
83
(
3
),
1588
(
1998
).
6.
R.
Herger
,
P.
Willmott
,
C.
Schlepütz
,
M.
Björck
,
S.
Pauli
,
D.
Martoccia
,
B.
Patterson
,
D.
Kumah
,
R.
Clarke
,
Y.
Yacoby
, and
M.
Döbeli
,
Phys. Rev. B
77
(
8
),
085401
(
2008
).
7.
A.
Tebano
,
C.
Aruta
,
S.
Sanna
,
P.
Medaglia
,
G.
Balestrino
,
A.
Sidorenko
,
R. De
Renzi
,
G.
Ghiringhelli
,
L.
Braicovich
,
V.
Bisogni
, and
N.
Brookes
,
Phys. Rev. Lett.
100
(
13
),
137401
(
2008
).
8.
J. S.
Lee
,
D. A.
Arena
,
P.
Yu
,
C. S.
Nelson
,
R.
Fan
,
C. J.
Kinane
,
S.
Langridge
,
M. D.
Rossell
,
R.
Ramesh
, and
C. C.
Kao
,
Phys. Rev. Lett.
105
(
25
),
257204
(
2010
).
9.
S. J.
May
,
J. W.
Kim
,
J. M.
Rondinelli
,
E.
Karapetrova
,
N. A.
Spaldin
,
A.
Bhattacharya
, and
P. J.
Ryan
,
Phys. Rev. B
82
(
1
),
014110
(
2010
).
10.
A.
Vailionis
,
H.
Boschker
,
W.
Siemons
,
E. P.
Houwman
,
D. H. A.
Blank
,
G.
Rijnders
, and
G.
Koster
,
Phys. Rev. B
83
(
6
),
064101
(
2011
).
11.
A.
Vailionis
,
W.
Siemons
, and
G.
Koster
,
Appl. Phys. Lett.
93
(
5
),
051909
(
2008
).
12.
H.
Boschker
,
M.
Mathews
,
P.
Brinks
,
E.
Houwman
,
A.
Vailionis
,
G.
Koster
,
D. H. A.
Blank
, and
G.
Rijnders
,
J. Magn. Magn. Mater.
323
(
21
),
2632
2638
(
2011
).
13.
J.
He
,
A.
Borisevich
,
S. V.
Kalinin
,
S. J.
Pennycook
, and
S. T.
Pantelides
,
Phys. Rev. Lett.
105
(
22
),
227203
(
2010
).
14.
A. Y.
Borisevich
,
H. J.
Chang
,
M.
Huijben
,
M. P.
Oxley
,
S.
Okamoto
,
M. K.
Niranjan
,
J. D.
Burton
,
E. Y.
Tsymbal
,
Y. H.
Chu
,
P.
Yu
,
R.
Ramesh
,
S. V.
Kalinin
, and
S. J.
Pennycook
,
Phys. Rev. Lett.
105
(
8
),
087204
(
2010
).
15.
R.
Aso
,
D.
Kan
,
Y.
Shimakawa
, and
H.
Kurata
,
Sci. Rep.
3
,
2214
(
2013
).
16.
J.
Hwang
,
J.
Son
,
J. Y.
Zhang
,
A.
Janotti
,
C. G.
Van de Walle
, and
S.
Stemmer
,
Phys. Rev. B
87
(
6
),
060101(R)
(
2013
).
17.
T. T.
Fister
,
H.
Zhou
,
Z.
Luo
,
S. S. A.
Seo
,
S. O.
Hruszkewycz
,
D. L.
Proffit
,
J. A.
Eastman
,
P. H.
Fuoss
,
P. M.
Baldo
,
H. N.
Lee
, and
D. D.
Fong
,
APL Mater.
2
(
2
),
021102
(
2014
).
18.
E. J.
Moon
,
P. V.
Balachandran
,
B. J.
Kirby
,
D. J.
Keavney
,
R. J.
Sichel-Tissot
,
C. M.
Schleputz
,
E.
Karapetrova
,
X. M.
Cheng
,
J. M.
Rondinelli
, and
S. J.
May
,
Nano Lett.
14
(
5
),
2509
2514
(
2014
).
19.
H.
Boschker
,
J.
Kautz
,
E. P.
Houwman
,
W.
Siemons
,
D. H. A.
Blank
,
M.
Huijben
,
G.
Koster
,
A.
Vailionis
, and
G.
Rijnders
,
Phys. Rev. Lett.
109
(
15
),
157207
(
2012
).
20.
G.
Koster
,
B. L.
Kropman
,
G. J. H. M.
Rijnders
,
D. H. A.
Blank
, and
H.
Rogalla
,
Appl. Phys. Lett.
73
(
20
),
2920
2922
(
1998
).
21.
G. J. H. M.
Rijnders
,
G.
Koster
,
D. H. A.
Blank
, and
H.
Rogalla
,
Appl. Phys. Lett.
70
(
14
),
1888
1890
(
1997
).
22.
S.
Stepanov
, “
Advances in computational methods for x-ray and neutron optics
,”
Proc. SPIE
5536
,
16
26
(
2004
).
23.
M.
Huijben
,
L. W.
Martin
,
Y. H.
Chu
,
M. B.
Holcomb
,
P.
Yu
,
G.
Rijnders
,
D. H. A.
Blank
, and
R.
Ramesh
,
Phys. Rev. B
78
(
9
),
094413
(
2008
).
24.
H.
Boschker
,
M.
Huijben
,
A.
Vailionis
,
J.
Verbeeck
,
S.
van Aert
,
M.
Luysberg
,
S.
Bals
,
G.
van Tendeloo
,
E. P.
Houwman
,
G.
Koster
,
D. H. A.
Blank
, and
G.
Rijnders
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
44
(
20
), 205001 (
2011
).
25.
R. A.
Young
,
The Rietveld Method
, International Union of Crystallography (
Oxford University Press
,
Chester, England, Oxford, New York
,
1993
).
26.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4896969 for dynamical x-ray diffraction simulations of 60 nm LSMO film on STO(001) substrate for different LSMO layer scenarios (Figures S1–S3) and a dynamical x-ray diffraction best fit of slightly deficient SrTiO3−δ layer on single crystal SrTiO3 substrate (Figure S4).
27.
A.
Miniotas
,
A.
Vailionis
,
E. B.
Svedberg
, and
U. O.
Karlsson
,
J. Appl. Phys.
89
(
4
),
2134
2137
(
2001
).
28.
A.
Vailionis
,
A.
Brazdeikis
, and
A. S.
Flodstrom
,
Phys. Rev. B
55
(
10
),
R6152
R6155
(
1997
).
29.
A. M.
Glazer
,
Acta Crystallogr. A
31
(
1
),
756
762
(
1975
).
30.
C. J.
Howard
and
H. T.
Stokes
,
Acta Crystallogr. B
54
,
782
789
(
1998
).
31.
P. G.
Radaelli
,
G.
Iannone
,
M.
Marezio
,
H. Y.
Hwang
,
S. W.
Cheong
,
J. D.
Jorgensen
, and
D. N.
Argyriou
,
Phys. Rev. B
56
(
13
),
8265
8276
(
1997
).
32.
T. W.
Darling
,
A.
Migliori
,
E. G.
Moshopoulou
,
S. A.
Trugman
,
J. J.
Neumeier
,
J. L.
Sarrao
,
A. R.
Bishop
, and
J. D.
Thompson
,
Phys. Rev. B
57
(
9
),
5093
5097
(
1998
).
33.
J. L.
Maurice
,
F.
Pailloux
,
A.
Barthelemy
,
O.
Durand
,
D.
Imhoff
,
R.
Lyonnet
,
A.
Rocher
, and
J. P.
Contour
,
Philos. Mag.
83
(
28
),
3201
3224
(
2003
).
34.
F.
Sandiumenge
,
J.
Santiso
,
L.
Balcells
,
Z.
Konstantinovic
,
J.
Roqueta
,
A.
Pomar
,
J. P.
Espinos
, and
B.
Martinez
,
Phys. Rev. Lett.
110
(
10
),
107206
(
2013
).
35.
J. M.
Rondinelli
,
S. J.
May
, and
J. W.
Freeland
,
MRS Bull.
37
(
3
),
261
270
(
2012
).
36.
H.
Boschker
,
J.
Verbeeck
,
R.
Egoavil
,
S.
Bals
,
G.
van Tendeloo
,
M.
Huijben
,
E. P.
Houwman
,
G.
Koster
,
D. H. A.
Blank
, and
G.
Rijnders
,
Adv. Funct. Mater.
22
(
11
),
2235
2240
(
2012
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.