We report the synthesis and systematic Raman study of twisted bilayer graphene (tBLG) with rotation angles from below 10° to nearly 30°. Chemical vapor deposition was used to grow hexagon-shaped tBLG with a rotation angle that can be conveniently determined by relative edge misalignment. Rotation dependent G-line resonances and folded phonons were observed by selecting suitable energies of excitation lasers. The observed phonon frequencies of the tBLG superlattices agree well with our ab initio calculation.

1.
J. M. B.
Lopes dos Santos
,
N. M. R.
Peres
, and
A. H.
Castro Neto
,
Phys. Rev. Lett.
99
,
256802
(
2007
).
2.
S.
Latil
,
V.
Meunier
, and
L.
Henrard
,
Phys. Rev. B
76
,
201402
(
2007
).
3.
A. H.
MacDonald
and
R.
Bistritzer
,
Nature
474
,
453
(
2011
).
4.
E. J.
Mele
,
Phys. Rev. B
81
,
161405
(
2010
).
5.
A.
Luican
,
G. H.
Li
,
A.
Reina
,
J.
Kong
,
R. R.
Nair
,
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
, and
E. Y.
Andrei
,
Phys. Rev. Lett.
106
,
126802
(
2011
).
6.
K.
Sato
,
R.
Saito
,
C. X.
Cong
,
T.
Yu
, and
M. S.
Dresselhaus
,
Phys. Rev. B
86
,
125414
(
2012
).
7.
J.
Hicks
,
M.
Sprinkle
,
K.
Shepperd
,
F.
Wang
,
A.
Tejeda
,
A.
Taleb-Ibrahimi
,
F.
Bertran
,
P.
Le Fevre
,
W. A.
de Heer
,
C.
Berger
, and
E. H.
Conrad
,
Phys. Rev. B
83
,
205403
(
2011
).
8.
S.
Shallcross
,
S.
Sharma
,
E.
Kandelaki
, and
O. A.
Pankratov
,
Phys. Rev. B
81
,
165105
(
2010
).
9.
A.
Cocemasov
,
D.
Nika
, and
A.
Balandin
,
Phys. Rev. B
88
,
035428
(
2013
).
10.
K.
Kim
,
S.
Coh
,
L. Z.
Tan
,
W.
Regan
,
J. M.
Yuk
,
E.
Chatterjee
,
M. F.
Crommie
,
M. L.
Cohen
,
S. G.
Louie
, and
A.
Zettl
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
246103
(
2012
).
11.
J.
Campos-Delgado
,
L.
Cançado
,
C.
Achete
,
A.
Jorio
, and
J.
Raskin
,
Nano Res.
6
,
269
(
2013
).
12.
Z. H.
Ni
,
L.
Liu
,
Y. Y.
Wang
,
Z.
Zheng
,
L. J.
Li
,
T.
Yu
, and
Z. X.
Shen
,
Phys. Rev. B
80
,
125404
(
2009
).
13.
R. W.
Havener
,
H. L.
Zhuang
,
L.
Brown
,
R. G.
Hennig
, and
J.
Park
,
Nano Lett.
12
,
3162
(
2012
).
14.
V.
Carozo
,
C. M.
Almeida
,
E. H. M.
Ferreira
,
L. G.
Cancado
,
C. A.
Achete
, and
A.
Jorio
,
Nano Lett.
11
,
4527
(
2011
).
15.
A.
Righi
,
S. D.
Costa
,
H.
Chacham
,
C.
Fantini
,
P.
Venezuela
,
C.
Magnuson
,
L.
Colombo
,
W. S.
Bacsa
,
R. S.
Ruoff
, and
M. A.
Pimenta
,
Phys. Rev. B
84
,
241409
(
2011
).
16.
S.
Nie
,
W.
Wu
,
S. R.
Xing
,
Q. K.
Yu
,
J. M.
Bao
,
S. S.
Pei
, and
K. F.
McCarty
,
New J. Phys.
14
,
093028
(
2012
).
17.
Q. K.
Yu
,
L. A.
Jauregui
,
W.
Wu
,
R.
Colby
,
J. F.
Tian
,
Z. H.
Su
,
H. L.
Cao
,
Z. H.
Liu
,
D.
Pandey
,
D. G.
Wei
,
T. F.
Chung
,
P.
Peng
,
N. P.
Guisinger
,
E. A.
Stach
,
J. M.
Bao
,
S. S.
Pei
, and
Y. P.
Chen
,
Nature Mater.
10
,
443
(
2011
).
18.
W.
Wu
,
Z. H.
Liu
,
L. A.
Jauregui
,
Q. K.
Yu
,
R.
Pillai
,
H. L.
Cao
,
J. M.
Bao
,
Y. P.
Chen
, and
S. S.
Pei
,
Sens. Actuators B
150
,
296
(
2010
).
19.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4821434 for graphene growth parameters, TEM, STM lattice Moiré patterns and phonon calculation.
20.
G. H.
Li
,
A.
Luican
,
J. M. B. L.
dos Santos
,
A. H. C.
Neto
,
A.
Reina
,
J.
Kong
, and
E. Y.
Andrei
,
Nat. Phys.
6
,
109
(
2010
).
21.
I.
Vlassiouk
,
M.
Regmi
,
P. F.
Fulvio
,
S.
Dai
,
P.
Datskos
,
G.
Eres
, and
S.
Smirnov
,
ACS Nano
5
,
6069
(
2011
).
22.
A. K.
Gupta
,
Y. J.
Tang
,
V. H.
Crespi
, and
P. C.
Eklund
,
Phys. Rev. B
82
,
241406
(
2010
).
23.
I.
Calizo
,
I.
Bejenari
,
M.
Rahman
,
G.
Liu
, and
A. A.
Balandin
,
J. Appl. Phys.
106
,
043509
(
2009
).
24.
B.
Jusserand
and
M.
Cardona
, in
Light Scattering in Solids V, Topics in Applied Physics
, edited by
Gernot
Guntherodt Manuel Cardona
(
Springer
,
Berlin
,
1989
), Vol. 66.
25.
J. M.
Bao
,
A. V.
Bragas
,
J. K.
Furdyna
, and
R.
Merlin
,
Phys. Rev. B
71
,
045314
(
2005
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.