The effect of stoichiometry on the dielectric properties and soft mode behavior of strained epitaxial Sr1+xTiO3+δ films grown on DyScO3 substrates is reported. Direct comparisons between nominally stoichiometric and non-stoichiometric films have been performed through measurements of lattice parameters, temperature-dependent permittivities, second harmonic generation, and terahertz dielectric spectra. The nominally stoichiometric film shows dispersion-free low-frequency permittivity with a sharp maximum and pronounced soft mode behavior. Our results suggest that strained perfectly stoichiometric SrTiO3 films should not show relaxor behavior and that relaxor behavior emerges from defect dipoles that arise from non-stoichiometry in the highly polarizable strained SrTiO3 matrix.
REFERENCES
1.
K. A.
Müller
and H.
Burkard
, Phys. Rev. B
19
, 3593
(1979
).2.
W.
Zhong
and D.
Vanderbilt
, Phys. Rev. B
53
, 5047
(1996
).3.
J. G.
Bednorz
and K. A.
Müller
, Phys. Rev. Lett.
52
, 2289
(1984
).4.
C.
Ang
, Z.
Yu
, P. M.
Vilarinho
, and J. L.
Baptista
, Phys. Rev. B
57
, 7403
(1998
).5.
M.
Itoh
, R.
Wang
, Y.
Inaguma
, T.
Yamaguchi
, Y.-J.
Shan
, and T.
Nakamura
, Phys. Rev. Lett.
82
, 3540
(1999
).6.
J. H.
Barrett
, Phys. Rev.
86
, 118
(1952
).7.
E.
Hegenbarth
, Phys. Status Solidi
6
, 333
(1964
).8.
H.
Uwe
and T.
Sakudo
, Phys. Rev. B
13
, 271
(1976
).9.
J. H.
Haeni
, P.
Irvin
, W.
Chang
, R.
Uecker
, P.
Reiche
, Y. L.
Li
, S.
Choudhury
, W.
Tian
, M. E.
Hawley
, B.
Craigo
, A. K.
Tagantsev
, X. Q.
Pan
, S. K.
Streiffer
, L. Q.
Chen
, S. W.
Kirchoefer
, J.
Levy
, and D. G.
Schlom
, Nature
430
, 758
(2004
).10.
M. D.
Biegalski
, Y.
Jia
, D. G.
Schlom
, S.
Trolier-McKinstry
, S. K.
Streiffer
, V.
Sherman
, R.
Uecker
, and P.
Reiche
, Appl. Phys. Lett.
88
, 192907
(2006
).11.
M. D.
Biegalski
, E.
Vlahos
, G.
Sheng
, Y. L.
Li
, M.
Bernhagen
, P.
Reiche
, R.
Uecker
, S. K.
Streiffer
, L. Q.
Chen
, V.
Gopalan
, D. G.
Schlom
, and S.
Trolier-McKinstry
, Phys. Rev. B
79
, 224117
(2009
).12.
H. W.
Jang
, A.
Kumar
, S.
Denev
, M. D.
Biegalski
, P.
Maksymovych
, C. W.
Bark
, C. T.
Nelson
, C. M.
Folkman
, S. H.
Baek
, N.
Balke
, C. M.
Brooks
, D. A.
Tenne
, D. G.
Schlom
, L. Q.
Chen
, X. Q.
Pan
, S. V.
Kalinin
, V.
Gopalan
, and C. B.
Eom
, Phys. Rev. Lett.
104
, 197601
(2010
).13.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4793649 for additional details on film growth, in situ flux calibration, examination of in-plane lattice constant and crystalline quality by XRD, composition measurements by RBS, and interdiffusion analysis by SIMS.
14.
B.
Velickov
, V.
Kahlenberg
, R.
Bertram
, and M.
Bernhagen
, Z. Kristallogr.
222
, 466
(2007
).15.
Z.
Yu
, R.
Droopad
, and C.
Overgaard
, U.S. Patent No. 6,667,196 (23 December 2003
).16.
Z.
Yu
, Y.
Liang
, C.
Overgaard
, X.
Hu
, J.
Curless
, H.
Li
, Y.
Wei
, B.
Craigo
, D.
Jordan
, R.
Droopad
, J.
Finder
, K.
Eisenbeiser
, D.
Marshall
, K.
Moore
, J.
Kulik
, and P.
Fejes
, Thin Solid Films
462–463
, 51
(2004
).17.
P.
Fisher
, H.
Du
, M.
Skowronski
, P. A.
Salvador
, O.
Maksimov
, and X.
Weng
, J. Appl. Phys.
103
, 013519
(2008
).18.
A.
Ichimiya
and P. I.
Cohen
, Reflection High-Energy Electron Diffraction
(Cambridge University Press
, Cambridge
, 2004
).19.
C. D.
Theis
and D. G.
Schlom
, J. Vac. Sci. Technol. A
14
, 2677
(1996
).20.
J. B.
Nelson
and D. P.
Riley
, Proc. Phys. Soc. London
57
, 160
(1945
).21.
G.
Rupprecht
and W. H.
Winter
, Phys. Rev.
155
, 1019
(1967
).22.
C. M.
Brooks
, L.
Fitting Kourkoutis
, T.
Heeg
, J.
Schubert
, D. A.
Muller
, and D. G.
Schlom
, Appl. Phys. Lett.
94
, 162905
(2009
).23.
M. D.
Biegalski
, D. D.
Fong
, J. A.
Eastman
, P. H.
Fuoss
, S. K.
Streiffer
, T.
Heeg
, J.
Schubert
, W.
Tian
, C. T.
Nelson
, X. Q.
Pan
, M. E.
Hawley
, M.
Bernhagen
, P.
Reiche
, R.
Uecker
, S.
Trolier-McKinstry
, and D. G.
Schlom
, J. Appl. Phys.
104
, 114109
(2008
).24.
N. J.
Kidner
, A.
Meier
, Z. J.
Homrighaus
, B. W.
Wessels
, T. O.
Mason
, and E. J.
Garboczi
, Thin Solid Films
515
, 4588
(2007
).25.
Y. L.
Li
, S.
Choudhury
, J. H.
Haeni
, M. D.
Biegalski
, A.
Vasudevarao
, A.
Sharan
, H. Z.
Ma
, J.
Levy
, V.
Gopalan
, S.
Trolier-McKinstry
, D. G.
Schlom
, Q. X.
Jia
, and L. Q.
Chen
, Phys. Rev. B
73
, 184112
(2006
).26.
A. S.
Barker
, Jr., Phys. Rev. B
12
, 4071
(1975
).27.
R. J. D.
Tilley
, J. Solid State Chem.
21
, 293
(1977
).28.
G. A.
Samara
, J. Phys.: Condens. Matter
15
, R367
(2003
).29.
G. A.
Samara
and L. A.
Boatner
, Phys. Rev. B
61
, 3889
(2000
).30.
C.
Ang
, Z.
Yu
, and Z.
Jing
, Phys. Rev. B
61
, 957
(2000
).31.
V.
Bovtun
, S.
Veljko
, S.
Kamba
, J.
Petzelt
, S.
Vakhrushev
, Y.
Yakymenko
, K.
Brinkman
, and N.
Setter
, J. Eur. Ceram. Soc.
26
, 2867
(2006
).32.
E.
Dul'kin
, J.
Petzelt
, S.
Kamba
, E.
Mojaev
, and M.
Roth
, Appl. Phys. Lett.
97
, 032903
(2010
).33.
P.
Kužel
, H.
Němec
, F.
Kadlec
, and C.
Kadlec
, Opt. Express
18
, 15338
(2010
).34.
J. F.
Scott
, Rev. Mod. Phys.
46
, 83
(1974
).35.
J.
Petzelt
, G. V.
Kozlov
, and A. A.
Volkov
, Ferroelectrics
73
, 101
(1987
).36.
C.
Kadlec
, F.
Kadlec
, H.
Němec
, P.
Kužel
, J.
Schubert
, and G.
Panaitov
, J. Phys.: Condens. Matter
21
, 115902
(2009
).37.
C.
Kadlec
, V.
Skoromets
, F.
Kadlec
, H.
Němec
, J.
Schubert
, G.
Panaitov
, and P.
Kužel
, Phys. Rev. B
80
, 174116
(2009
).38.
T.
Hirano
, M.
Taga
, and T.
Kobayashi
, Jpn. J. Appl. Phys., Part 2
32
, L1760
(1993
).39.
E.
Breckenfeld
, R.
Wilson
, J.
Karthik
, A. R.
Damodaran
, D. G.
Cahill
, and L. W.
Martin
, Chem. Mater.
24
, 331
(2012
).40.
T.
Ohnishi
, K.
Shibuya
, T.
Yamamoto
, and M.
Lippmaa
, J. Appl. Phys.
103
, 103703
(2008
).41.
D.-W.
Oh
, J.
Ravichandran
, C.-W.
Liang
, W.
Siemons
, B.
Jalan
, C. M.
Brooks
, M.
Huijben
, D. G.
Schlom
, S.
Stemmer
, L. W.
Martin
, A.
Majumdar
, R.
Ramesh
, and D. G.
Cahill
, Appl. Phys. Lett.
98
, 221904
(2011
).© 2013 American Institute of Physics.
2013
American Institute of Physics
You do not currently have access to this content.
