Electron energy loss spectroscopy on an aberration-corrected scanning transmission electron microscope was used to map the elemental composition and bonding in a thin film of the multiferroic LuFe2O4 with atomic resolution. A two-dimensional analysis of the fine structure of the O-K edge yielded distinct signals for the two inequivalent oxygen sites in the crystal. Comparison to an ab-initio simulation showed that these two components can be interpreted in terms of the differing hybridization of the O p orbitals to the Lu and Fe d orbitals, thus producing an atomic-resolution map of the local oxygen bonding environment.

1.
N. A.
Benedek
and
C. J.
Fennie
,
Phys. Rev. Lett.
106
,
107204
(
2011
).
2.
J. M.
Rondinelli
and
C. J.
Fennie
,
Adv. Mater.
24
,
1918
1918
(
2012
).
3.
J. M.
Rondinelli
,
S. J.
May
, and
J. W.
Freeland
,
MRS Bull.
37
,
261
270
(
2012
).
4.
A. T.
Mulder
,
N. A.
Benedek
,
J. M.
Rondinelli
, and
C. J.
Fennie
, Arxiv preprint arXiv:1205.5526 (
2012
).
5.
P. E.
Batson
,
N.
Dellby
, and
O. L.
Krivanek
,
Nature
418
,
617
620
(
2002
).
6.
H.
Muller
,
S.
Uhlemann
,
P.
Hartel
, and
M.
Haider
,
Microsc. Microanal.
12
,
442
455
(
2006
).
7.
G. A.
Botton
,
S.
Lazar
, and
C.
Dwyer
,
Ultramicroscopy
110
,
926
934
(
2010
).
8.
D. A.
Muller
,
L. F.
Kourkoutis
,
M.
Murfitt
,
J. H.
Song
,
H. Y.
Hwang
,
J.
Silcox
,
N.
Dellby
, and
O. L.
Krivanek
,
Science
319
,
1073
1076
(
2008
).
9.
P.
Rez
and
D. A.
Muller
,
Annu. Rev. Mater. Res.
38
,
535
558
(
2008
).
10.
R.
Leapman
and
L.
Grunes
,
Phys. Rev. Lett.
45
,
397
401
(
1980
).
11.
J. H.
Lee
,
L.
Fang
,
E.
Vlahos
,
X.
Ke
,
Y. W.
Jung
,
L. F.
Kourkoutis
,
J.-W.
Kim
,
P. J.
Ryan
,
T.
Heeg
,
M.
Roeckerath
,
V.
Goian
,
M.
Bernhagen
,
R.
Uecker
,
P. C.
Hammel
,
K. M.
Rabe
,
S.
Kamba
,
J.
Schubert
,
J. W.
Freeland
,
D. A.
Muller
,
C. J.
Fennie
,
P.
Schiffer
,
V.
Gopalan
,
E.
Johnston-Halperin
, and
D. G.
Schlom
,
Nature
466
,
954
958
(
2010
).
12.
H.
Tan
,
S.
Turner
,
E.
Yücelen
,
J.
Verbeeck
, and
G.
Van Tendeloo
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
107602
(
2011
).
13.
J.
Van Elp
and
A.
Tanaka
,
Phys. Rev. B
60
,
5331
(
1999
).
14.
L. F.
Kourkoutis
,
H.
Xin
,
T.
Higuchi
,
Y.
Hotta
,
J.
Lee
,
Y.
Hikita
,
D.
Schlom
,
H.
Hwang
, and
D. A.
Muller
,
Philos. Mag.
90
,
4731
4749
(
2010
).
15.
H.
Kurata
,
E.
Lefevre
,
C.
Colliex
, and
R.
Brydson
,
Phys. Rev. B
47
,
13763
(
1993
).
16.
M.
Varela
,
M. P.
Oxley
,
W.
Luo
,
J.
Tao
,
M.
Watanabe
,
A. R.
Lupini
,
S. T.
Pantelides
, and
S. J.
Pennycook
,
Phys. Rev. B
79
,
085117
(
2009
).
17.
P.
Cueva
,
R.
Hovden
,
J. A.
Mundy
,
H. L.
Xin
, and
D. A.
Muller
,
Microsc. Microanal.
FirstView
,
1
9
(
2012
).
18.
N.
Ikeda
,
H.
Ohsumi
,
K.
Ohwada
,
K.
Ishii
,
T.
Inami
,
K.
Kakurai
,
Y.
Murakami
,
K.
Yoshii
,
S.
Mori
,
Y.
Horibe
, and
H.
Kito
,
Nature
436
,
1136
1138
(
2005
).
19.
A.
Ruff
,
S.
Krohns
,
F.
Schrettle
,
V.
Tsurkan
,
P.
Lunkenheimer
, and
A.
Loidl
, Arxiv preprint arXiv:1204.1244 (
2012
).
20.
J.
de Groot
,
T.
Mueller
,
R. A.
Rosenberg
,
D. J.
Keavney
,
Z.
Islam
,
J. W.
Kim
, and
M.
Angst
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
187601
(
2012
).
21.
J.
de Groot
,
K.
Marty
,
M. D.
Lumsden
,
A. D.
Christianson
,
S. E.
Nagler
,
S.
Adiga
,
W. J. H.
Borghols
,
K.
Schmalzl
,
Z.
Yamani
,
S. R.
Bland
,
R.
de Souza
,
U.
Staub
,
W.
Schweika
,
Y.
Su
, and
M.
Angst
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
037206
(
2012
).
22.
Y.
Zhang
,
H. X.
Yang
,
C.
Ma
,
H. F.
Tian
, and
J. Q.
Li
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
247602
(
2007
).
23.
T.
Sugihara
,
K.
Siratori
,
N.
Kimizuka
,
J.
Iida
,
H.
Hiroyoshi
, and
Y.
Nakagawa
,
J. Phys. Soc. Jpn.
54
,
1139
1145
(
1985
).
24.
M.
Isobe
,
N.
Kimizuka
,
J.
Iida
, and
S.
Takekawa
,
Acta Crystallogr.
C46
,
1917
1918
(
1990
).
25.
C. M.
Brooks
,
R.
Misra
,
J. A.
Mundy
,
L. A.
Zhang
,
B. S.
Holinsworth
,
K. R.
O’Neal
,
T. W. Z.
,
Heeg
,
J.
Schubert
,
J. L.
Musfeldt
,
Z.-K.
Liu
,
D. A.
Muller
,
P.
Schiffer
, and
D. G.
Schlom
, “The adsorption-controlled growth of LuFe2O4 by molecular-beam epitaxy” (unpublished).
26.
J. J.
Rehr
and
R. C.
Albers
,
Rev. Mod. Phys.
72
,
621
654
(
2000
).
27.
J. J.
Rehr
,
J. J.
Kas
,
M. P.
Prange
,
A. P.
Sorini
,
Y.
Takimoto
, and
F.
Vila
,
C. R. Phys.
10
,
548
559
(
2009
).
28.
P.
Blaha
,
K.
Schwarz
,
G.
Madsen
,
D.
Kvasicka
, and
J.
Luitz
,
WIEN2k: An augmented plane wave + local orbitals program for calculating crystal properties
(
Technical University of Vienna
, Vienna,
2001
).
30.
M.
Bosman
,
M.
Watanabe
,
D.
Alexander
, and
V.
Keast
,
Ultramicroscopy
106
,
1024
1032
(
2006
).
31.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4737208 for the weighted PCA analysis and Wein2k calculations.
32.
M.
Haruta
,
K.
Kurashima
,
T.
Nagai
,
H.
Komatsu
,
Y.
Shimakawa
,
H.
Kurata
, and
K.
Kimoto
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
163107
(
2012
).
33.
H.
Xiang
and
M. H.
Whangbo
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
246403
(
2007
).
34.
K. T.
Ko
,
H. J.
Noh
,
J. Y.
Kim
,
B. G.
Park
,
J. H.
Park
,
A.
Tanaka
,
S. B.
Kim
,
C. L.
Zhang
, and
S. W.
Cheong
,
Phys. Rev. Lett.
103
,
207202
(
2009
).
35.
E.
Barnes
and
V.
Gopalan
, private communication (
2012
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.